具體描述
有機閤成方法學前沿：新型催化劑在復雜分子構建中的應用 本書聚焦於現代有機閤成領域中最為活躍和具有挑戰性的前沿課題——新型催化體係的設計、製備及其在復雜有機分子高效構建中的實際應用。 本書旨在為高年級本科生、研究生、博士後研究人員以及緻力於藥物化學、材料科學和精細化工的專業人士提供一個全麵而深入的參考。內容嚴格圍繞非矽基有機分子閤成展開，涵蓋瞭從基礎理論到尖端實驗技術的廣泛知識體係。 第一部分：過渡金屬催化劑在C-X鍵形成中的新範式 本部分深入探討瞭近年來在碳-雜原子（C-X，其中X不包括Si）鍵形成反應中取得的突破性進展，重點關注催化劑的結構設計如何影響反應的選擇性和效率。 第一章：鈀催化交叉偶聯反應的結構優化與新底物拓展 本章詳細闡述瞭Buchwald-Hartwig胺化反應、Suzuki-Miyaura偶聯反應以及Heck反應等經典鈀催化偶聯反應的最新進展。特彆關注瞭以下幾個關鍵方麵： 1. 新型配體的設計與性能評估： 討論瞭基於烷基膦、N-雜環卡賓（NHC）以及新型螯閤氮配體的設計策略。重點分析瞭這些配體如何調控鈀中心的電子和空間環境，以實現對高位阻底物或電子貧乏底物的有效活化。例如，高活性Pd(0)預催化劑在空氣穩定性和轉化數（TON）方麵的提升。 2. 非均相鈀催化體係的構建： 探討瞭將鈀納米顆粒固定在不同載體（如氧化物、碳材料或MOFs）上，以實現高效催化和簡便迴收的策略。深入分析瞭“少金屬”催化（low-metal loading catalysis）的可能性。 3. C(sp³)-H鍵的直接官能化： 重點闡述瞭通過導嚮基團策略，實現鈀催化下惰性C(sp³)位點選擇性胺化、烯基化或芳基化的最新方法，極大地簡化瞭閤成路綫。 第二章：鎳催化劑在還原性偶聯和自由基生成中的角色 與鈀催化相比，鎳催化劑因其成本效益和獨特的氧化態靈活性，在構建C-C和C-雜原子鍵方麵展現齣巨大潛力。 1. 還原性偶聯反應（Reductive Coupling）： 詳細介紹瞭鎳催化劑如何實現酮、醛、酯等羰基化閤物的還原偶聯，生成重要的聯醇、二胺或烯烴，討論瞭外加還原劑（如鋅粉或Mn粉）的選擇對産物選擇性的影響。 2. 光氧化還原與鎳催化的協同作用： 探討瞭可見光驅動的鎳催化體係，如何利用光能生成高活性的鎳(I)或鎳(III)物種，從而高效地實現烷基鹵化物與烯烴的自由基偶聯，特彆是在構建復雜環狀結構中的應用。 第二部分：非貴金屬催化：鐵、銅與有機小分子催化 本部分緻力於介紹可持續化學中至關重要的非貴金屬催化，這些催化體係在降低閤成成本和環境影響方麵發揮著核心作用。 第三章：鐵催化劑在C-H鍵活化與官能化中的應用 本書詳細審視瞭鐵催化劑取代貴金屬催化劑的努力和成就，尤其是在C-H鍵活化領域。 1. 高自鏇/低自鏇鐵物種的調控： 分析瞭如何通過配體設計來穩定高價態（如Fe(IV)=O）或低價態（如Fe(I)）的鐵物種，從而驅動惰性C-H鍵的氧化偶聯或胺化反應。 2. 電化學輔助的鐵催化： 介紹瞭如何利用電化學方法替代化學計量比的氧化劑或還原劑，實現鐵催化體係的綠色循環，例如在芳烴C-H鍵的直接氧化反應中的應用。 第四章：銅催化的點擊化學與新興胺化策略 銅催化劑作為經典催化劑之一，其應用範圍仍在不斷拓寬。 1. 硫代反應與C-S鍵的構建： 深入探討瞭Ullmann型反應的現代化改進，重點是使用廉價的銅鹽和溫和的條件來實現芳基碘、溴與硫醇或硫代酯的高效偶聯，用於閤成生物活性分子中的硫醚骨架。 2. 氧化偶聯反應的機理研究： 分析瞭銅催化劑在O-H、N-H鍵氧化活化中的機製，例如在閤成復雜醚類或偶聯胺類化閤物時的選擇性控製。 第五章：有機小分子催化（Organocatalysis）的前沿進展 本章聚焦於不含金屬的催化方法，特彆關注瞭在立體選擇性閤成中的突破。 1. 硫脲與胺類催化劑在不對稱轉化中的應用： 詳細討論瞭手性硫脲和雙胺催化劑如何通過氫鍵網絡激活親電試劑，從而在Michael加成、Diels-Alder反應和環氧化反應中實現高對映選擇性。 2. 新型動力學拆分技術： 闡述瞭利用手性催化劑實現外消鏇混閤物中單一對映體的動力學選擇性轉化，特彆是在閤成高純度手性醇和胺類藥物中間體中的實用性。 第三部分：不對稱催化：高選擇性閤成的基石 本書的最後一部分緻力於不對稱催化，這是現代藥物化學和天然産物全閤成的必要工具。 第六章：不對稱氫化與轉移氫化 本章集中討論瞭如何通過手性配體控製的金屬催化，實現碳碳雙鍵或碳氧雙鍵的不對稱加成氫。 1. 銥、釕催化劑在不對稱氫化中的優化： 重點分析瞭如何設計具有C2對稱性或軸手性的配體（如P-N配體），以獲得對特定烯烴底物極高的對映體過量值（ee值）。 2. 轉移氫化技術： 比較瞭使用異丙醇或甲酸作為氫源的轉移氫化策略，其在製備手性醇和胺時的操作便利性和高選擇性優勢。 第七章：不對稱環加成反應與多組分反應 本章探討瞭通過催化劑控製，高效構建復雜環狀骨架的方法。 1. 手性Lewis酸催化劑在[3+2]環加成中的應用： 分析瞭手性稀土金屬或過渡金屬Lewis酸如何協同激活兩個反應夥伴，用於快速構建五元雜環體係。 2. 非經典多組分反應（MCRs）： 介紹瞭在催化劑的驅動下，多個簡單原料一步反應生成復雜目標分子的策略，重點是多組分反應的原子經濟性與立體控製的結閤。 結論與展望 全書最後總結瞭有機閤成領域在催化劑設計中對可持續性、原子經濟性以及高效立體控製的追求。未來的研究方嚮將集中於開發更穩定、可迴收的異相催化劑，以及探索基於光能或電能驅動的綠色催化轉化，從而為新藥研發和先進材料的閤成提供更強大的工具。本書內容完全聚焦於碳、氫、氧、氮、鹵素等元素的官能團轉化與偶聯，不涉及任何關於矽烷或矽氧烷的特定化學反應、分析技術或材料應用。
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